CO2の固定と貯蔵のための革新的な方法

Scientific Reports volume 12、記事番号: 1694 (2022) この記事を引用

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地球の大気中の CO2 濃度は、主にエネルギー源としての化石燃料の使用の結果として、産業革命以来徐々に増加してきました。 石炭と石油は現代文明の発展に不可欠ですが、自然災害を含む気候変動の深刻な影響を回避するには、大気中の CO2 レベルを削減する必要があることが現在では認識されています。 したがって、現在、空気中および排気ガス中の CO2 を固定するための適切な方法の開発に大きな関心が集まっています。 本研究は、工業的供給源から生じる可能性のある、空気中の極度に低いおよび極度に高い CO2 濃度の化学固定に対する、シンプルかつ革新的なアプローチを実証します。 このプロセスは、水溶性化合物である NaOH および CaCl2 の水溶液の使用に基づいており、これらは CO2 と反応して、NaHCO3 や Na2CO3 などの中間体を介して無害な固体である CaCO3 (石灰石) と NaCl (塩) を生成します。 このプロセスで生成される NaCl は、電気分解によって NaOH に戻すことができ、その際、H2 (クリーン エネルギー源として使用できる) と Cl2 が同時に生成されます。 さらに、海水には NaCl と CaCl2 の両方が含まれているため、これら 2 つの化合物をすぐに供​​給できる可能性があります。 このシステムは、CO2 の固定と貯蔵を同時に行う安全で安価なアプローチを提供します。

地球は時間の経過とともに大きな環境変化を何度も経験しましたが、過去 10,000 年間、地球の環境は異常に安定していました1。 この間、さまざまな自然システムが地球の気候を調整し、人類の発展を可能にする条件を維持しました。 しかし、これらの規制システムは大きく乱れており、地球は平均気温の上昇など、予測不可能な環境変化が発生する可能性がある閾値に近づいている可能性があります2。 このような影響を緩和する手段として大気中のCO2濃度を下げるため、2015年の国連気候変動会議（COP20）でいわゆるパリ協定が締結されました。この協定は、地球の平均気温の上昇を抑えるという要件に基づいています。産業革命前の温度と比較して 2 °C 未満、できれば 1.5 °C 未満。 現時点では、カーボンニュートラルなエネルギーシステムの開発のみに基づいてこの目標を達成することは困難です。 それでも、ジョー・バイデン次期大統領は、米国がパリ協定に再加盟すると述べ（再加盟は歴史的に今日、2021年1月20日）、現在の日本の首相である菅義偉は、日本は二酸化炭素排出削減を達成すると宣言した。さらに、中華人民共和国の習近平国家主席は、中国を2060年までにカーボンニュートラルにすることを宣言した。それでも、現在の大気中のCO2濃度はかなり高いため、二酸化炭素を削減するための努力が続けられている。気候変動の危機を防ぐためにCO2を蓄積します。 気候学者は、今後 10 年間で地球の大気中の CO2 レベルを大幅に削減する必要があると警告しています2。 したがって、このプロセスを直ちに開始する必要があります。 この取り組みの緊急性はグレタ・トゥーンベリさんら気候変動活動家によって伝えられ、「未来のための金曜日」イベントが世界中で開催された。

太陽放射や風力などの再生可能エネルギー源は CO2 排出量の削減につながりますが、これらの代替システムでも依然としてエネルギー消費が必要であり、CO2 の生成も伴う可能性があります。 さらに、これらの再生可能エネルギーのアプローチは、大気中にすでに蓄積されている CO2 を除去するものではなく、また、排気ガスや産業発生源から継続的に発生する CO2 にも対処しません。 したがって、たとえカーボンニュートラル社会が直ちに実現できたとしても、大気中に蓄積されるCO2は削減されません。 これらの理由から、現在の地球大気中の CO2 レベルを低下させ、そのための実用的な手段をできるだけ早く開発することが重要です。 CO2 貯留については、油田、ガス田、塩層などの地下地層に CO2 を注入することによる地中隔離が提案されています 3,4 が、これらのシステムはまだ将来のプロジェクトです。

植物は光合成に基づいて大量の CO2 を消費します。光合成では、太陽光の下でクロロフィルを使用して CO2 と H2O が炭水化物に変換されます。 しかし、大気中の二酸化炭素の除去に大きく貢献している地球最大の森林であるアマゾンは、商業開発や深刻な火災により縮小し続けています。 CO2 は海洋にも溶解して H2CO3、HCO3-、CO32- を形成し、海洋には大気中に存在する炭素の約 50 倍の炭素が溶解しています5。 逆に、すべての生物は呼吸中に CO2 を生成します。そのため、人間の活動によって大量の CO2 が生成される前は、CO2 の消費と生成の速度はバランスが保たれていました。 特定の CO2 誘導体は産業 6 および医療 7 で使用されています。 メタノールは他の多くの化学物質の製造の主要原料であるため、CO2 からのメタノールの合成は特に重要です8。 たとえば、私たち自身のグループは最近、NaHCO3 と Na2CO3 が培養細胞のグルコース消費を促進することを発見しました9,10。 これらの物質は、糖尿病患者の血清グルコースレベルを改善します11。 しかし、そのような用途における CO2 化合物の使用率は、明らかに CO2 生成率よりもはるかに小さいです。

CaCO3 はコンクリートの成分として使用でき、CO2 を反応させて工業規模でメタノールなどの重要な化合物を生成することもできます8。ただし、最初に CO2 を何らかの方法で捕捉し、濃縮または固定する必要があります。 CaCO3 も、HCl や他の酸との反応によって容易に CO2 に変換されます。 さらに、大量の CaCO3 がサンゴとして、または石灰岩の形で自然に生成されることに注意する必要があります。

CO2 は、吸収 12、吸着 13、14、15、16、17、18、膜ガス分離 14、19 などのいくつかの技術を介して、周囲の空気または排ガスから回収できます。 現在、アミンによる吸収が主流の技術ですが、膜および吸着プロセスはまだ開発段階にあり、近い将来に一次パイロットプラントの建設が予想されています。 最近、アミン化合物であるスピロアジリジンオキシインドールが、周囲環境に近い条件下で効率的に CO2 を固定し、穏やかな条件下で CO2 を放出することが報告されました 17。 しかし、私たちの知る限り、これらの方法だけでは世界規模で必要な大気中の CO2 削減を達成することはできません。

CO2 はアルカリ溶液に吸収されることが知られています 16。 今回の研究では、0.05 N NaOH と 0.05 M CaCl2 を含む最初は透明な溶液 (図 1a) に CO2 をバブリングして、すぐに白い沈殿物 (図 1b) を形成しました。

CaCO3 沈殿物の写真。 (a) 0.05 N NaOH と 0.05 M CaCl2 を含む溶液。 (b) 流速 2 cm3/s で CO2 気泡を 30 秒間処理した溶液。

他の試験では、0.05 M CaCl2 の存在下で NaOH 濃度を 0 ～ 0.5 N の間で変化させると、CO2 が存在しない場合でも、0.2 N NaOH を超えると白色沈殿が生成することがわかりました。 この沈殿は Ca(OH)2 の形成によって生じたものであるため、

これらの条件下では、CaCO3 の形で CO2 が取り込まれる可能性は最小限でした。 逆に、0.05 M CaCl2 を加えたより低い NaOH 濃度（0.05 ～ 0.1 N NaOH）の溶液は透明のままでしたが、CO2 気泡を添加すると白色の沈殿物が生成しました（図 2a）。 これらの条件下では、CaCl2 の存在下で CaCO3 の沈殿が発生しました。これは、Ca(OH)2 沈殿物の形成によって高濃度の NaOH が減少したことを意味します。 しかし、CO2 を長時間バブリングすると、CaCO3 沈殿物が分解して、水溶性の Ca(HCO3)2 が形成されました。 CaCl2 の濃度を 0 から 0.5 M に変化させると、白色沈殿物の量は 0.05 M CaCl2 で頭打ちになることがわかりました (図 2b)。

CaCO3が沈殿します。 (a) プラスチックチューブ内で 3 mL の 0 ～ 0.4 N NaOH を 3 mL の 0.1 M CaCl2 と混合し、その後 2 cm3/s の CO2 流量で CO2 気泡に 10 秒間曝露して得られた量。 (b) 3 mL の 0 ～ 1.0 M CaCl2 と 3 mL の 0.1 N NaOH を混合し、3000 rpm で 10 分間遠心分離して得られた量 (LCX-100、TOMY、東京、日本)。 初期濃度は 1.0 M でしたが、最終 CaCl2 濃度は 0.5 M であったことに注意してください。チューブの質量は、ME 204 機器 (メトラー・トレド) を使用して CO2 沈殿の前後で測定されました。 縦軸は湿った沈殿物の質量を表し、プロットされた値は、5 回の反復に基づく平均プラスマイナス 1 標準偏差です。

ポリ（エチレンテレフタレート）（PET）製の 2 L ボトル内の CO2 濃度を監視して、0.05 N NaOH と 0.05 M CaCl2 を含む溶液が CO2 レベルを減少させるかどうかを判定しました。 これらの試験では、CO2 の削減は、溶液がボトル内に残り、内部雰囲気と接触している時間と明らかに相関していることが示されました (図 3a)。 最初の CO2 の約 60% と 80% が、それぞれ 15 分間と 60 分間の処理後に除去されました。 ペットボトルを一晩放置すると、ボトル内のCO2が完全に除去されました。 したがって、CO2 放出の化学固定は、CO2 の体積/濃度に関係なく、0.05 N NaOH および 0.05 M CaCl2 を含む溶液によって効率的に捕捉および固定できます。 ペットボトルを横に置くと溶液の表面積が増加し、CO2除去率が増加しました（図3b）。

ボトル内のCO2濃度は変化します。 (a) 0.05 N NaOH および 0.05 M CaCl2 を含む溶液 10 mL を、しっかりと蓋をした 2 L プラスチック PET ボトルに移し、15、30、または 60 分間放置した後。 (b) この溶液 10 mL を 1.4 L のしっかりと蓋をした八角形プラスチックボトルに移し、5 分間放置または振盪した後。 (c) この溶液 50 mL を 15% CO2 を含む 2 L プラスチック PET ボトルに移し、続いて 30 秒間激しく振盪し、その後さまざまな時間放置した後。 60分後、50 mLの新しい溶液を30秒間振盪しながら加え、続いて24時間放置し、30秒間振盪した。 気相中のCO2濃度を分析した。 すべての値は、4 つまたは 5 つの反復に基づく平均プラスマイナス 1 標準偏差です。

約 15% の高い CO2 濃度では、0.05 N NaOH と 0.05 M CaCl2 を含む溶液 50 mL を添加し、続いて 2 L ボトルを手で 30 秒間激しく振ると、CO2 濃度が 10% に減少しました (図.3c）。 その後ボトルを放置すると、CO2 濃度がさらにわずかに減少しました。 50 mLの新しい溶液を添加すると、さらにわずかに減少し、24時間後に新しい溶液をさらに添加すると、CO2濃度が再び減少しました（図3c）。 最初の急速な除去後の CO2 レベルのこのゆっくりとした減少は、不十分な量の NaOH と CaCl2 の存在に起因すると考えられます。 ２４時間後および３回目の添加後の溶液のｐＨは６．５であったが、最初の新鮮な溶液のｐＨは１２．１９であった。 これらの結果は、溶液中の NaOH が完全に消費されたことを示しています。

上記の試験では、低濃度の NaOH と CaCl2 を含む溶液を 1 段階のプロセスで使用しました。 高濃度の NaOH (0.2 N 以上) を使用する場合、Ca(OH)2 の生成を防ぐために、最初に CO2 を NaOH のみで処理する必要があります。 これにより、NaHCO3 と Na2CO3 の溶液が生成され、NaOH 濃度を 0.1 N 未満に下げた後に CaCl2 を添加できます。後者の方法は 2 つのステップに基づいており、高濃度の NaOH と CaCl2 の使用が可能になります。

高濃度 NaOH 溶液の表面積を増やすことも CO2 の効率的な吸収を確保するために重要であるため、霧の生成は有益である可能性があります。 霧の形成により液体の表面積が大幅に増加し、ペットボトル内の CO2 除去がより迅速に行われます (図 4a)。 煙突モデルを使用した実験では、煙突に高濃度の CO2 が含まれている場合、溶液中の NaOH と CaCl2 の量は、約 110 cm3/s のガス流量ですべての CO2 と反応するには不十分でした (図 4b)。 したがって、このソリューションは煙突モデルで比較的少量の CO2 しか捕捉できませんでした。

スプレーによるCO2濃度の変化。 0.05 N NaOH と 0.05 M CaCl2 を含む溶液を 5 秒間隔で 10 回スプレーし、総量を約 4 mL にしました。 (a) 溶液を 2 L のペットボトルに噴霧し、(b) 2 つの牛乳箱で作った煙突モデルに噴霧しました。 後者の場合、空気と CO2 の流量はそれぞれ 100 と 10 cm3/s でした。 すべての値は、6 回または 10 回の反復に基づく平均プラスまたはマイナス 1 標準偏差です。

試薬溶液が CO2 と相互作用する面積は、最初に試験ガスを多孔質石に通過させて気泡を形成することによっても増加させることができます。 これらの試験では、ポリ（塩化ビニル）パイプ（直径 40 mm、高さ 50 cm）の一部を、0.1 N NaOH と 0.1 M CaCl2 を含む各 250 mL の水溶液で満たしました。 これに続いて、パイプの底にある多孔質石を通過した後、試験ガスを約 20 mL/s の流速で溶液中を上向きに泡立てました。 これらの条件下では、空気中に含まれるCO2は溶液に完全に吸収されました（図5a）。 非常に高い CO2 濃度で同じ装置を使用した試験では、レベルは初期値の 10 ～ 2.5% から減少しました (図 5b)。 これらのデータは、この概念を火力発電所や焼却炉などの産業操業からの排気流中の高レベルの CO2 を削減するために使用できることを示しています。

(a) 空気および (b) 空気中の 10% CO2 を溶液にバブリングしたときの、パイプ装置内の溶液よりも高い CO2 濃度。 すべての値は、9 回 (a) または 3 回 (b) の反復に基づく平均プラスまたはマイナス 1 つの標準偏差です。

NaOH を工業規模で製造する 1 つの手段は、NaCl 水溶液の電気分解です。 NaOH と CaCl2 をベースにしたこの新しく開発された CO2 固定システムの生成物は CaCO3 と NaCl であり、したがってこの NaCl は電解プロセスを介して NaOH、H2、Cl2 に変換できます。 したがって、このシステムを使用すると、H2 と Cl2 を同時に生成しながら CO2 を捕捉できます (図 6)。 さらに、このプロセスは、原子力、熱、太陽光、風力、水力、または波力に基づく既存の発電システムと統合できる可能性があり、電気分解プロセスでは人工 NaCl 溶液の代わりに天然海水を使用できる可能性があります。

この図は、NaCl の電気分解と組み合わせた提案された CO2 固定プロセスを示しています。 １：二酸化炭素固定装置、１０：反応容器、１１：反応室、１２Ａ：陽極室、１２Ｂ：陰極室、１３Ａ、１３Ｂ：隔壁、２０Ａ、２０Ｂ：二酸化炭素固定剤供給装置、３０：ガス供給装置、３１：挿入終点、４０Ａ：Ｃｌ２抽出部、４０Ｂ：Ｈ２抽出部、４０Ｃ：空気抽出部、５０：液体抽出部、５１：フィルタ、１２１Ａ：アノード、１２１Ｂ：カソード。 元の図は著者が描いたもので、辻丸国際特許事務所が正式にトレースしたものです。

逆に、図 6 に示すシステムは、CO2 固定と NaCl 電気分解の両方に基づいています。 NaOH 微小液滴による CO2 の効率的な吸収には大量の体積が必要ですが、NaCl 溶液の電気分解にはその必要がないため、図 7 に示すように、新しい CO2 回収プラント設計が開発されました。このプラントは、CO2 を継続的に回収することを目的としています。大気または排気ガスから。 スプレーノズルを備えた大型チャンバーを使用すると、NaOH 溶液の液滴によって CO2 を効率的に捕捉できます。 図に示すように、このチャンバーはさまざまな形状を持つことができます。 円筒形と曲がりくねった形状はリクライニング構造にも直立構造にも適用できますが、他の形態は直立構造にのみ適しています。 このシステムは、前のセクションで説明した NaOH 生成プロセスと組み合わせることもできます。

図は、提案されている CO2 固定プロセスを示しています。 スプレー チャンバーは、(a) 円筒形、(b) ジグザグ形、(c) 蛇行形、(d) 螺旋形など、いくつかの異なる形状を持つ可能性があります。 凡例: 5: CO2 固定溶液の出口、6: フィルター、7A: 固定溶液、10A: 反応チャンバー、10a: ガス入口、10b: 反応チャンバー、10c: 出口、20、21、22: ノズル、70: 水タンク、９０ａおよび９０ｂ：センサー、２００および２０１：パイプ。 元の図は著者が描いたもので、松島特許庁が「一太郎」に追加したソフト「花子」を使って正式にトレースしたものです。

最近、プラスチック廃棄物が重大な環境汚染物質であることが判明し、マイクロプラスチックが海洋生物に影響を与えることが判明しました20。 人間の活動で毎日使用されるプラスチックのごく一部はリサイクルされますが、残りは単に廃棄物として処理されます。 これらの物質の多くは焼却可能ですが、通常は埋め立て地に送られます。 しかし、CO2を固定する簡単な方法が利用可能になれば、この廃棄物は環境への懸念を持たずに、エネルギーを生成する可能性を伴って燃焼によって容易に処分できるようになるでしょう。 さらに、現在の新型コロナウイルス感染症のパンデミックにより、ウイルスに汚染された可能性のある大量の廃棄物が発生しています。 感染の拡大を制限する手段として、汚染されたプラスチックベースの医療廃棄物を燃やすことができれば便利です。 現在、火力発電所から排出されるCO2を回収するには、有機アミンを用いた化学吸収が一般的ですが、これらの複合体からCO2を遊離するには、分解を引き起こす熱処理が必要です。 この処理自体でも CO2 が発生するため、CO2 を固定する新しい方法があれば非常に有益です。 無機化合物を使用する本方法は、無害で安定した天然化合物である CaCO3 と NaCl の形成に伴う NaOH の中和に基づいて、安定した生成物を生成します。

この技術は火力発電所、化学プラント、大型船舶、燃焼作業、焼却炉、自動車などに応用可能です。 厳しい大気汚染規制のもと、石炭燃焼による環境や健康に大きな影響を与える窒素酸化物（NOx）や二酸化硫黄（SO2）の排出は法律で厳しく禁止されている21,22。 それどころか、CO2 排出規制はなく、産業革命以来、大気中の CO2 が蓄積されてしまいました。 このプロセスを使用すると、さまざまな場所で簡単な装置に基づいて大気中のCO2を自然に固定してCaCO3を生成できます。 この新しく開発された簡単なシステムは有機化学物質を必要とせず、環境への影響が最小限で完全に持続可能なため、気候変動を緩和するために大気中のCO2レベルを削減する手段となることが期待されています。 現在、気候変動は危機となっていることが世界的に認識されています2。 「最も進化した生物である」23,24 人類がこの危機の責任を負っているため、私たちには世界規模の協力を通じてこの状況に対処する道徳的義務があります。

試薬グレードの NaOH と CaCl2 は、和光純薬工業 (東京、日本) から購入しました。 実験全体を通じて Milli-Q 水が使用されました。

市販の２Ｌペットボトルまたは市販の１．４Ｌ八角ペットボトルに０．０５Ｎ ＮａＯＨおよび０．０５Ｍ ＣａＣｌ２を含む反応液を調製し、一定時間放置または振盪した。

霧の試験では、約 4 mL の溶液を 2 L のペットボトルに噴霧し、その後、RI-85 装置 (理研) を使用して CO2 濃度 (ppm) を測定しました。 煙突モデルは 1L の紙ミルクボックスを 2 つ組み合わせて作成し、下のボックスに空気（約 100 cm3/s）と CO2（約 10 cm3/s）を供給しました。 ガーゼの層を 2 つのボックスの間に置き、約 4 mL の溶液を下のボックスの中央部分にスプレーしました。 その後、XP-3140 機器 (COSMOS) を使用して、上部ボックスの中心点で CO2 濃度 (%) を測定しました。

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著者は、経済的支援をしていただいた新興産業株式会社（群馬県高崎市）の岡田宏幸社長、および資金提供をしていただいた高崎電化工業株式会社（群馬県高崎市）の加藤英明社長に感謝します。現在の研究に関する激励と、この原稿の草稿編集に対する Edanz Group (https://en-author-services.edanz.com/ac) に感謝します。

Kenji Sorimachi

現住所：〒370-0041 群馬県高崎市東大沢1-4-6 環境エンジニアリング株式会社 バイオサイエンス研究所

〒370-0854 群馬県高崎市 ぐんま農林開発研究所

Kenji Sorimachi

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KS は研究を考案、設計、実行し、原稿も書きました。

反町健児さんへの対応です。

著者は、本データが日本特許庁への出願をサポートするために使用されたことを宣言します (PTC/JP2019/03400、PTC/JP2019/045839、PTC/JP2019/045390、PTC/JP2019/048178、PTC/JP2020/02064、PTC) /JP2020/02990、PTC/JP2020/029505、PTC/JP2020/002064、PTC/JP2020/031010、JP2021-321）。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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反町 K. CO2 の固定と貯蔵のための革新的な方法。 Sci Rep 12、1694 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-05151-9

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受信日: 2020 年 10 月 15 日

受理日: 2021 年 12 月 24 日

公開日: 2022 年 2 月 1 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-05151-9

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